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科研进展
  

天津市水资源与水环境重点实验室王智强在《Journal of Catalysis》上发文提出用于高效硝基加氢反应、含有新活性位Pd-Nx催化剂的制备方法


发布时间:2021-06-17

 天津市水资源与水环境重点实验室王智强联合南开大学化学学院先进能源材料化学重点实验室在《Journal of Catalysis》共同发表论文“A new active species of Pd-Nx synthesized by hard-template method for efficiently catalytic hydrogenation of nitroarenes”,提出用于高效硝基加氢反应、含有新活性位Pd-Nx催化剂的制备方法。

 石墨相氮化碳作为一种与石墨烯具有相似二维层状结构的高分子半导体材料,由于其独特的化学稳定性和电子结构,受到了越来越多研究者的关注。虽然已有文献报道g-C3N4负载Pd用于加氢反应,但对其催化活性中心的认识和机理的解释尚不清楚。在大多数情况下,催化活性的提高主要归因于两个原因:(1g-C3N4骨架中丰富的氮原子为锚定金属纳米粒子提供了理想的位置,保证了Pd纳米粒子的高分散性;(2)富电子的氮原子将电子偏移到钯纳米粒子上,使其更有效地吸附和活化反应底物。与传统的制备方法不同,本工作以金属氧化物为模板,开发了一条新的制备缺陷位较多的g-C3N4的合成路线,并进一步负载Pd纳米粒子制备Pd/g-C3N4(MOx)加氢催化剂。与传统的Pd/g-C3N4催化剂相比,Pd/g-C3N4(MOx)催化剂具有较高的Pd-Nx含量和更大的比表面积。由于去除模板过程,在g-C3N4载体上留下了更多的碳空位,这为N物种与Pd原子的相互作用提供了更多的机会。合成的Pd/g-C3N4(MOx)催化剂对硝基加氢反应的催化活性(TOF=22.5min-1)和稳定性明显高于传统的Pd/g-C3N4TOF=3.6min-1)。通过各种表征证明Pd-Nx是催化该反应的主要活性中心,并用DFT理论计算模拟了不同活性中心与反应物的相互作用模式。这项工作对g-C3N4在催化加氢反应中的研究具有一定的指导意义。

 天津市水资源与水环境重点实验室王智强老师是该文的联合通讯作者。该研究工作得到了天津师范大学中青年教师学术创新推进计划(043-135202XC1601)的部分资助。

 论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951721002062



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